Podporovaný nanostrukturovaný Pd katalyzátor na bázi depozice atomárních vrstev: od oxidace metanolu po vývoj vodíku
Loading...
Date
Authors
ORCID
Advisor
Referee
Mark
P
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Vysoké učení technické v Brně. CEITEC VUT
Abstract
V této práci byly zkoumány katalytické schopnosti druhů Pd deponovaných metodou Atomic Layer Deposition (ALD) na různých substrátech. Druhy Pd složené z nanočástic (NP) a jednotlivých atomů (SA) byly syntetizovány na vrstvách anodických nanotrubiček TiO2 (TNT) a uhlíkových papírech, aby se prozkoumalo jejich chování při elektrooxidaci methanolu a reakci vývoje alkalického vodíku (HER). Pd NP byly naneseny na vrstvy TNT jako katalyzátor oxidace methanolu, čímž se využil jejich velký povrch a přímý elektrický kontakt přes titanovou fólii. TEM analýza ukázala velikosti částic Pd mezi 7 a 12 nm, s posunem k tvorbě porézní vrstvy Pd po 450 cyklech ALD. Cyklická voltametrie odhalila, že katalytická aktivita dosáhla vrcholu po 400 a 450 cyklech, což ukazuje na optimální zatížení Pd a vlastnosti proti otravě, což potenciálně umožňuje přímou konverzi CH3OH na CO2. Další role Pd dosáhla přítomností SA a NP. Druhy Pd byly dekorovány na uhlíkových papírech a byly studovány jako HER katalyzátor. vzorky před a po elektrochemických měřeních byly charakterizovány rentgenovou fotoelektronovou spektroskopií potvrzující přítomnost druhů Pd2+. Elektrochemicky aktivní povrchová plocha se významně zvýšila s cykly ALD a dosáhla plató při 300c Pd. Pozoruhodné je, že CP 600c Pd vykazoval nadměrný potenciál 4,55 mV, což je nejnižší hodnota udávaná pro Pd elektrokatalyzátory v alkalických podmínkách. To zdůrazňuje synergické účinky Pd konfigurací na zesílení HER a zkoumá mechanismus, kterým dochází k HER procesu.
In this thesis, the catalytic capabilities of Pd species deposited by Atomic Layer Deposition (ALD) was explored on different substrates. Pd species composed of Nanoparticles (NPs) and Single atoms (SAs) were synthesized on anodic TiO2 nanotube (TNT) layers and carbon papers, respectively, to investigate their performance in methanol electro-oxidation and the alkaline hydrogen evolution reaction (HER). Pd NPs were deposited on TNT layers as methanol oxidation catalyst, leveraging their large surface area and direct electrical contact through the titanium foil. TEM analysis showed Pd particle sizes between 7 and 12 nm, with a shift to a porous Pd layer formation beyond 450 ALD cycles. Cyclic voltammetry revealed that catalytic activity peaked at 400 and 450 cycles, indicating optimal Pd loading and anti-poisoning characteristics, potentially enabling direct CH3OH to CO2 conversion. The other role the Pd achieved through the presence of SAs and NPs. Pd species were decorated on carbon papers were studied as HER catalyst. the samples before and after electrochemical measurements were characterized with X-ray photoelectron spectroscopy confirming the presence of Pd2+ species. The electrochemical active surface area increased significantly with ALD cycles, reaching a plateau at 300c Pd. Notably, CP 600c Pd demonstrated an overpotential of 4.55 mV, the lowest reported for Pd electrocatalysts in alkaline conditions. This highlights the synergistic effects of Pd configurations on HER enhancement and explores the mechanism by which the HER process occurs.
In this thesis, the catalytic capabilities of Pd species deposited by Atomic Layer Deposition (ALD) was explored on different substrates. Pd species composed of Nanoparticles (NPs) and Single atoms (SAs) were synthesized on anodic TiO2 nanotube (TNT) layers and carbon papers, respectively, to investigate their performance in methanol electro-oxidation and the alkaline hydrogen evolution reaction (HER). Pd NPs were deposited on TNT layers as methanol oxidation catalyst, leveraging their large surface area and direct electrical contact through the titanium foil. TEM analysis showed Pd particle sizes between 7 and 12 nm, with a shift to a porous Pd layer formation beyond 450 ALD cycles. Cyclic voltammetry revealed that catalytic activity peaked at 400 and 450 cycles, indicating optimal Pd loading and anti-poisoning characteristics, potentially enabling direct CH3OH to CO2 conversion. The other role the Pd achieved through the presence of SAs and NPs. Pd species were decorated on carbon papers were studied as HER catalyst. the samples before and after electrochemical measurements were characterized with X-ray photoelectron spectroscopy confirming the presence of Pd2+ species. The electrochemical active surface area increased significantly with ALD cycles, reaching a plateau at 300c Pd. Notably, CP 600c Pd demonstrated an overpotential of 4.55 mV, the lowest reported for Pd electrocatalysts in alkaline conditions. This highlights the synergistic effects of Pd configurations on HER enhancement and explores the mechanism by which the HER process occurs.
Description
Keywords
Citation
BAWAB, B. Podporovaný nanostrukturovaný Pd katalyzátor na bázi depozice atomárních vrstev: od oxidace metanolu po vývoj vodíku [online]. Brno: Vysoké učení technické v Brně. CEITEC VUT. 2024.
Document type
Document version
Date of access to the full text
Language of document
en
Study field
Pokročilé materiály
Comittee
prof. RNDr. Radim Chmelík, Ph.D. (předseda)
prof. Ing. Radimír Vrba, CSc. (místopředseda)
Prof. Mato Knez (člen)
Prof. Kornelius Nielsch (člen)
Ivan Saldan, DrSc. (člen)
Prof. Dr. Hiroaki Tsuchiya (člen)
Date of acceptance
2024-05-03
Defence
Disertační práce pana Bawaba zkoumá katalytické schopnosti druhů Pd deponovaných metodou Atomic Layer Deposition (ALD) na různých substrátech. Práce je aktuální a stanovené cíle byly splněny. Práce bude mít významný dopad v oblastech materiálových věd, elektrochemie a chemického inženýrství. Disertace prokázala zlepšení výkonu pro procesy HER a MOR, ale také ukazuje výsledky výkonu v průběhu času. O pečlivosti a úspěšnosti výzkumného snažení svědčí generování výsledků, které vyvrcholilo zveřejněním dvou příspěvků přímo vyplývajících z prezentované dizertační práce. Skutečnost, že výzkum přinesl publikovatelné výsledky, svědčí o vysoké kvalitě a relevanci provedené práce. V průběhu obhajoby pan Bawab prokázal vysokou odbornost a skvělé vědomosti ve zkoumané problematice. Na dotazy komise odpověděl výborně.
Result of defence
práce byla úspěšně obhájena
Document licence
Standardní licenční smlouva - přístup k plnému textu bez omezení