Laditelnost cesium olovnatých halogenidových perovskitů umožněná výměnou aniontů pro detekci vysokoenergiového záření

Abstract

Olovnato-halogenidové perovskity (OHP) se svými bezprecedentními funkčními vlastnostmi, které umocňuje jednoduché ladění zakázaného pásma, vzaly svět polovodičů útokem. Proces aniontové výměny, možný i po syntéze, umožňuje ladění zakázaného pásu OHP, což vede k olovnato-mix-halogenidovým perovskitům (OMHP), čímž se rozšiřuje jejich potenciál pro aplikace, zejména v oblasti laditelných detektorů. Širokému přijetí LMHP však brání jejich chemická nestabilita, která vede k segregaci halogenidů v materiálu, což zásadně omezuje spolehlivý provoz zařízení na bázi OMHP. Pochopení kinetiky segregace halogenidu přes delší časové intervaly zůstává výzvou, nabízi se tak použití teoretických simulací, jako jsou metody Monte Carlo (MC). Avšak MC simulace spoléhají na dobře definované povrchy potenciální energie (PPE), typicky odvozené z výpočetně náročných výpočtů teorie funkcionálu hustoty (DFT). V této práci navrhujeme nový přístup pro konstrukci dobře definovaných PPE z vysoce přesných DFT dat se zlomkem výpočetního zatížení. Využitím activation-relaxation technique noveau (ARTn) pro motivaci hledání přechodových bodů v PPE v kombinaci s nejmodernějšími přístupy strojového učení se snažíme výrazně snížit výpočetní náklady. Navíc s využitím klasické teorie hodnotíme detekční schopnosti vybraných OMHP.Lead halide perovskites (LHPs) with their unprecedented functional qualities which are only enhanced by the simple band gap tuning, have taken the world of semiconductors by storm. The process of anion exchange, possible even post-synthesis, allows for band gap tuning of LHPs, resulting in lead mixed-halide perovskites (LMHPs), thus expanding their potential for applications, notably in tuneable detectors. The widespread adoption of LMHPs is, however, hindered by their chemical instability, which leads to halide segregation in the material, seriously inhibiting reliable operation of any LMHP-based device. Understanding the kinetics of the halide segregation over extended periods remains a challenge, motivating the use of theoretical simulations like Monte Carlo (MC) methods. Yet, MC simulations rely on well-defined potential energy surfaces (PES), typically derived from computationally intensive density functional theory (DFT) calculations. In this thesis, we propose a novel approach for constructing well-defined PES from high-fidelity DFT data with fraction of the computational load. Utilizing activation-relaxation technique noveau (ARTn) motivated searches for transition points in the PES combined with state-of-the-art machine learning approaches, we aim to to significantly reduce computational costs. Additionally, employing classical theory, we assess the detection capabilities of selected LMHPs.