Studium katalytických reakčních vln metodou SIMS

Abstract

Katalytické reakce jsou klíčové pro mnoho technologických oblastí. Abychom docílili jejich zlepšení, je potřeba porozumět jejich mechanismu, k čemuž je důležité vyvíjet nové in-operando techniky. Operando spektroskopie jsou obecně rozděleny do dvou kategorií: velkoplošné techniky, které poskytují zprůměrované informace z celé analyzované oblasti, přičemž nemusí zaznamenat signál z důležitých aktivních míst, a lokalizované techniky, které poskytují informace na atomární úrovni, ovšem nemusí relevantní aktivní místa obsahovat vůbec. V této práci je demonstrováno, že hmotnostní spektrometrie sekundárních iontů je bezprecedentní způsob, jak v reálném čase sledovat oscilační vlny během oxidace CO, poskytující mikro-spektroskopická data, která jsou klíčová pro rozluštění složitého katalytického mechanismu. Ukazuje se, že v nízkých tlacích jsou reakční vlny tvořeny střídajícími se vlnami oxidu platiny a adsorbovaného oxidu uhelnatého. Mechanismus reakce spočívá v redukci oxidu pomocí CO. Navíc jsou oxid platiny a CO adsorbáty nehomogenně rozloženy napříč vln, což je nejvíce patrné na reakční vlnoploše.Catalytic reactions are crucial for many technological fields and understanding their mechanisms for further improvements require constant development of in-operando techniques. Operando spectroscopies are generally divided into two categories: large-area techniques, which provide averaged information from the whole analysed area but may miss the signal from important active sites, and localized techniques, which provide information on an atomic scale but may not include relevant active sites at all. We demonstrate that secondary ion mass spectrometry is an unprecedented way to monitor spatiotemporal oscillatory patterns during CO oxidation in real-time, providing micro-spectroscopic data that are essential for disentangling the complex catalytic reaction mechanism. We show that at low pressures the reaction waves comprise alternating waves of platinum oxide and CO-covered platinum. The driving mechanism of the reaction is oxide reduction by CO. Additionally, the oxide and CO adsorbates within oscillatory waves and especially at the wavefront are non-homogeneously distributed on the surface.