Investigation of Supported Transition Metal Nanoparticle Catalysts for the Hydrogenation of Aldol Condensation Products from Bio-Derived Aldehydes

Abstract

Tato diplomová práce zkoumá katalytickou aktivitu nanočástic přechodných kovů (Cu, Ni a Pt) nanesených na vrstevnatých směsných oxidech (LDO) na selektivní hydrogenaci benzylidenacetonu. Práce se zaměřuje na vliv dvou metod syntézy a výběru přechodného kovu na vlastnosti a stabilitu připravených katalyzátorů. Vlastnosti katalyzátorů byly charakterizovány pomocí rentgenové difrakce (XRD), teplotně programované redukce vodíkem (H2-TPR), dusíkové fyzisorpce a skenovací elektronové mikroskopie s disperzní rentgenovou spektroskopií (SEM-EDX) pro stanovení jejich krystalinity, měrného povrchu a interakcí mezi kovem a nosičem. Výsledky ukazují, že nosič Zn–Al LDO poskytuje větší měrný povrch ve srovnání s Zn–Al–Mg LDO, což vede k mírně vyšší katalytické aktivitě. Proto byl jako nosič zvolen Zn–Al LDO. Katalytické testy byly prováděny v průtočném reaktoru s pevným ložem. Katalyzátor připravený koprecipitací mědi v Zn–Al LDO překonal všechny impregnované vzorky, přičemž při vyšších teplotách dosáhl 100 % konverze a vysoké selektivity k nasyceným alkoholům. Zatímco katalyzátor na bázi platiny vykazoval určitou počáteční aktivitu, trpěl výraznou deaktivací. Testy dlouhodobé stability ukázaly, že deaktivace katalyzátoru po 24 hodinách byla pravděpodobně způsobena tvorbou huminů blokujících aktivní místa. Výsledky této práce ukazují, že měď inkorporovaná do mřížky Zn–Al je vysoce účinným a efektivním kandidátem pro průmyslové aplikace při zpracování biomasy.This master’s thesis investigates the catalytic performance of transition-metal nanoparticles (Cu, Ni, and Pt) supported on layered double oxides (LDOs) for the selective hydrogenation of benzylideneacetone. The thesis focuses on the influence of two synthesis techniques and transition metal selection on the properties and stability of the prepared catalysts. Catalysts were then characterized using X-ray diffraction (XRD), Hydrogen Temperature-Programmed Reduction (H2-TPR), nitrogen physisorption, and scanning electron microscopy and energy-dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDX) to determine their crystallinity, surface area, and metal-support interactions. The results demonstrate that the Zn–Al LDO support provides a larger surface area compared to the Zn–Al–Mg LDO, leading to slightly enhanced catalytic activity. Therefore, Zn–Al LDO was chosen as the support. Catalytic tests were performed in a continuous-flow fixed-bed reactor using benzylideneacetone as a substrate. The Cu-incorporated catalyst prepared via co-precipitation on Zn–Al LDO outperformed all impregnated samples, achieving 100% conversion and high selectivity toward saturated alcohols at higher temperatures. While the Pt-based catalyst showed some initial activity, it suffered from significant deactivation. Long-term stability tests indicated that catalyst deactivation after 24 hours was more likely caused by the formation of humins blocking the active sites. Results of this thesis show the Cu-incorporated Zn–Al lattice as a highly efficient and cost-effective candidate for industrial biomass upgrading applications.