Posudky závěrečné kvalifikační práce

Posudek vedoucího

Konečná, Andrea

Martin Ošmera ve své diplomové práci navazoval na výsledky týkající se dichroismu v spektroskopii energiových ztrát elektronů (EELS), kterých dosáhnul během bakalářské práce a také během svého Erasmus pobytu na univerzitě v Uppsale pod vedením Prof. Jána Rusze. V rešeršní části Martin shrnul základní poznatky týkající se chirality, techniky EELS a tzv. vortexových elektronových svazků. Většina práce je věnována originálním výsledkům autora, kde analyzoval spektra EELS vypočítané pro interakci vortexových svazků se dvěma typy vzorků a excitací: fonony v krystalech a plasmony v chirálních kovových nanostrukturách. Teoretický popis dichroismu v EELS na fononech se bohužel nepodařilo dokončit, přestože na tématu Martin pracoval již během svého pobytu v Uppsale. Zde je nutno podotknout, že to sice není snadný problém, ale jsem přesvědčená, že by bylo v Martinových silách ho vyřešit (byť i s možným "negativním" výsledkem, že v tomto případě nebude možné dichroismus detekovat). Na druhou stranu se Martinovi podařilo dosáhnout velmi pěkných výsledků pro dichroismus na chirálních plasmonech. Součástí práce je řada numerických výpočtů, kde ukazuje vliv různých parametrů (konvergenční a kolekční úhel, urychlovací napětí, orbitální moment hybnosti, pozice svazku) na výsledný dichroický signál. Podařilo se mu ukázat, které parametry jsou důležité pro zvýšení signálu, ale na druhou stranu také to, kdy je dichroismus nutně nulový. Práce je skvěle graficky zpracovaná a čtivě napsaná a obsahuje několik originálních výsledků. Přestože velkou vadou na kráse je jenom částečné splnění zadání, i tak práci hodnotím jako výbornou a doufám, že na výsledky v diplomové práci navážeme v rámci společné publikace.

Dílčí hodnocení
Kritérium	Známka	Body	Slovní hodnocení
Splnění požadavků a cílů zadání	B
Postup a rozsah řešení, adekvátnost použitých metod	B
Vlastní přínos a originalita	A
Schopnost interpretovat dosažené výsledky a vyvozovat z nich závěry	A
Využitelnost výsledků v praxi nebo teorii	A
Logické uspořádání práce a formální náležitosti	A
Grafická, stylistická úprava a pravopis	A
Práce s literaturou včetně citací	A
Samostatnost studenta při zpracování tématu	B

Navrhovaná známka: A

Posudek oponenta

Lourenço-Martins, Hugo

This is thesis study the inelastic interaction between vortex electron beams and chiral nanostructures. The thesis is organized in three main parts that I will review sequentially in the following. In the first part, the candidate reviewed the literature on chirality (section 1.1), generation and sorting of vortex electron beams (section 1.2) and electron-light inelastic interaction in the TEM (section 1.3). This introductory part is very well written and quite complete. The second part aims at studying the interaction between vortex electron beams and chiral phonon modes. However, the candidate indicates that he postponed this part of the project, as a recent piece of work published elsewhere demonstrated that this problem is quite involved and would require more time. The honesty of his approach is really appreciable. Moreover, the state of the art of phononics presented nonetheless was a pleasure to read. The third and last part of the thesis investigates the inelastic interaction between a vortex electron and a chiral plasmonic nanoparticle. The Drude model is briefly reminded and apply to introduce localized surface plasmons (LSPs). The main numerical method employed in the thesis is also briefly reviewed. This introduction is short and well written. The main focal point of the thesis appears in section 3.2 (page 45), where the experimental situation studied is introduced. It corresponds to an EELS setup with an electron vortex preparation stage (phase-shaping) and a post-interaction OAM sorter (post-selection). The experiment proposed is realistic - to the light of recent technical development in electron spectroscopy - and has attracted a strong interest in the community over the last decade. Thus, the topic of this section is timely and well justified. Section 3.3 constitutes the main analytical developments of this thesis. First, in section 3.3.0, the candidates derived its main equation (3.36) corresponding to the electron energy-loss probability in the setup introduced in section 3.2. Applying the quasistatic approximation, he employed a BEM modal decomposition for the Green tensor, in order to express the loss probability as a sum over the plasmonic modes. This approach is similar what has been done in [1-3] and appears to be valid. The main difference is that the decomposition is done in terms of the plasmonic eigencharges and not the eigenpotentials. In that respect, the formula derived is close to what has been done in [4] (equation 13) or [5] (equation 4.36). However, the present work goes further by proposing a rigorous demonstration beyond the semi-classical regime of [4], and by a careful consideration of the electron wavefunction (in opposition to [5]). Thus, I believe that equation (3.36) proposed by the candidate constitute a new and relevant result. In section 3.3.1, the candidate carefully examinates the conditions of apparition of dichroism in their setup. Beyond the trivial condition of net OAM transfer, the candidate derives two important constraints on the symmetry of the nanoparticle. I believe that these conditions had never been demonstrated so far, thus constitutes an important result as they are an entry door to study the connection between the geometrical (Kelvin) chirality of a nanostructure and the optical chirality of its near field. Eventually, in section 3.3.2 and 3.4, the candidate applies his findings on a prototypical case of chiral plasmonic structure - a nano-helix – by carefully tuning the parameters of his experiment (geometry of the helix, size of the electron beam). In particular, a phase-matching condition between the pitch of the helix and the velocity of the electron is shown In summary, I believe that this thesis opens an interesting and relevant line of research. The calculations are sound, and the physics is clearly exposed. The work is properly contextualized within the literature of the field (a little caveat, I think references [6,7] might be interesting for the question of retardation and could be added). In addition, the candidate proposed several relevant future lines of investigations at the end of the thesis. Overall, I believe that this thesis constitutes a great piece of research and an impressive work for a master student. [1] Zanfrognini et al., ACS Photonics 2019, 6, 620-627 [2] Guzzinati et al., Nature Communications, 8, 14999 (2017) [3] Lourenço-Martins et al., Nature Physics 17, 598-603 (2021) [4] Ugarte & Ducati, Physical Review B 93, 205418 (2016) [5] Lourenço-Martins, PhD thesis (2018) [6] Bourgeois et al, Nano Letters 2022, 22, 17, 7158–7165 [7] Bourgeois et al, Science Advances 9, eadj6038 (2023)

Dílčí hodnocení
Kritérium	Známka	Body	Slovní hodnocení
Splnění požadavků a cílů zadání	B
Postup a rozsah řešení, adekvátnost použitých metod	A
Vlastní přínos a originalita	A
Schopnost interpretovat dosaž. výsledky a vyvozovat z nich závěry	A
Využitelnost výsledků v praxi nebo teorii	B
Logické uspořádání práce a formální náležitosti	B
Grafická, stylistická úprava a pravopis	A
Práce s literaturou včetně citací	B

Navrhovaná známka: A

Otázky

In section 3.2 (page 45), why do you choose an OAM filter as a vortex state preparation method rather than any other methods you presented in section 1.2.2? Is there an experimental advantage to this method?
On figure 3.24, the "diagonal terms" - i.e. the terms of constant OAM exchange Delta_L are not all equal? Is it a consequence of the spatial profile of the vortex beams of different orders? Would these terms be equal for a point-like electrons?
On page 55, you mention that what matters to get a dichroic signal is to be locally chiral. Here, the notion of locality is relative to the spatial extension of the electron beam. Therefore, what happens when the electron beam is assumed to be point-like? How does one define the notion of local chirality for an infinitesimally small part of the structure? In other words, is there a physical field capturing the notion of local chirality?
In section 3.4.2, you study the influence of the electron velocity and the helix pitch over the dichroic signal. The study is done in the quasistatic limit. However, I would assume that the finite propagation velocity of the plasmonic field over the structure has a strong influence on the synchronisation and interaction with the electron. Do you have an intuitive idea of how the inclusion of retardation may qualitatively influence the dichroism?
Your study clearly demonstrates the importance of the post-selection of the OAM states. However, contrary to electron vortex beam generation for which commercial solutions already exist, OAM sorting is still a technology under development. Thus, let's imagine that an experimentalist comes to you with a TEM equipped with a vortex electron beam generator, but without an OAM sorter. Could you imagine another way to perform your dichroic experiment in his/her microscope?